DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導(dǎo)體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算模擬軟件包，該軟件包能針對(duì)輸入的半導(dǎo)體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫和第一性原理軟件包，自動(dòng)計(jì)算并輸出半導(dǎo)體的熱力學(xué)穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級(jí)，半導(dǎo)體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費(fèi)米能級(jí)，關(guān)鍵缺陷和雜質(zhì)誘導(dǎo)的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對(duì)任一半導(dǎo)體，DASP軟件可以計(jì)算給出如下性質(zhì)：熱力學(xué)穩(wěn)定性、元素化學(xué)勢(shì)空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級(jí)、各生長條件下的費(fèi)米能級(jí)、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對(duì)載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復(fù)合速率等。

本期將給大家介紹DASP HfO2的本征缺陷計(jì)算 5.3.3-5.3.3.2 的內(nèi)容。

5.3.3. 缺陷形成能和轉(zhuǎn)變能級(jí)計(jì)算DEC

5.3.3.1. 運(yùn)行DEC模塊

在上一步使用命令dasp 2執(zhí)行TSC模塊時(shí)，會(huì)生成doping-Ga2O3/tsc目錄，并在該目錄中產(chǎn)生2tsc.out文件。等待程序執(zhí)行完畢，2tsc.out有相應(yīng)的完成標(biāo)志。打開doping-Ga2O3/dasp.in，確認(rèn)化學(xué)勢(shì)已被程序自動(dòng)輸入。

確認(rèn)TSC模塊完成后，回到doping-Ga2O3目錄，使用命令dasp 3執(zhí)行DEC模塊。DEC模塊會(huì)在第一步已經(jīng)生成的dec目錄中繼續(xù)輸出相關(guān)文件，包括缺陷結(jié)構(gòu)，缺陷目錄，以及運(yùn)行日志文件3dec.out。等待程序完成期間無需額外操作。

5.3.3.2. DEC模塊運(yùn)行流程

產(chǎn)生缺陷結(jié)構(gòu)：

根據(jù)dasp.in中的參數(shù)doping = T和impurity = H，DEC模塊將產(chǎn)生Ga2O3的摻雜H的缺陷，即生成doping-Ga2O3/dec/Doping_H計(jì)算目錄，在其下面分別有替位缺陷H_Ga，H_O，間隙位缺陷H_i的缺陷結(jié)構(gòu)和目錄。根據(jù)對(duì)稱性判斷，Ga2O3晶格中存在兩種不等價(jià)的Ga原子，但存在三種不等價(jià)的O原子，因此H_Ga缺陷構(gòu)型有兩種，H_O缺陷構(gòu)型有三種，H_i的缺陷構(gòu)型數(shù)量由用戶輸入?yún)?shù)決定。

將部分缺陷的晶體結(jié)構(gòu)拖入晶體可視化軟件，如下圖所示。

DASP產(chǎn)生的摻雜H的Ga2O3的部分缺陷結(jié)構(gòu)。

同時(shí)，可在3dec.out看到DEC模塊的輸出如下：

可以看到，DEC模塊目前只產(chǎn)生了所有缺陷電中性（q=0）的計(jì)算目錄。

提交各缺陷q=0計(jì)算任務(wù)：

待中性缺陷的結(jié)構(gòu)及其目錄產(chǎn)生完畢后，DEC模塊將調(diào)用VASP對(duì)其進(jìn)行PBE優(yōu)化和HSE總能的計(jì)算（對(duì)應(yīng)于dasp.in中l(wèi)evel = 2的參數(shù)），此步驟等待時(shí)間較長?？呻S時(shí)檢查3dec.out文件。3dec.out中的相關(guān)信息如下所示：

產(chǎn)生帶電缺陷的計(jì)算目錄：

等待所有（除能量較高的間隙缺陷）電中性的計(jì)算完成之后，程序?qū)⒏鶕?jù)中性缺陷的計(jì)算結(jié)果，判斷各缺陷的價(jià)態(tài)范圍，從而生成各帶電缺陷的目錄及文件，對(duì)于計(jì)算錯(cuò)誤（undo，failed，not converged）或者不進(jìn)行后續(xù)計(jì)算（skip）的缺陷，會(huì)進(jìn)行提示。3dec.out中的相關(guān)信息如下所示：

提交各缺陷q≠0的計(jì)算任務(wù)：

待帶電缺陷的結(jié)構(gòu)及其目錄產(chǎn)生完畢后，DEC模塊將調(diào)用VASP對(duì)其進(jìn)行PBE優(yōu)化和HSE總能的計(jì)算（對(duì)應(yīng)于dasp.in中l(wèi)evel = 2的參數(shù)），此步驟的等待時(shí)間比3.2.2的更長。3dec.out中的相關(guān)信息如下所示：

計(jì)算帶電缺陷的修正：

所有的帶電缺陷（除能量較高的間隙缺陷）的計(jì)算完成后，DEC模塊將計(jì)算FNV修正（根據(jù)dasp.in中correction = FNV的參數(shù)），并計(jì)算其缺陷形成能和轉(zhuǎn)變能級(jí)。由于之前計(jì)算錯(cuò)誤（undo，failed，not converged）或者不進(jìn)行后續(xù)計(jì)算（skip）的缺陷的報(bào)錯(cuò)信息，每個(gè)缺陷各價(jià)態(tài)的修正量和形成能的具體數(shù)值，都記錄在3dec.out中：

所有的形成能和轉(zhuǎn)變能級(jí)的數(shù)據(jù)，也都記錄在各缺陷目錄下的defect.log文件中。

輸出形成能圖像：

最后，DEC模塊利用所有修正過后的Ga2O3在兩個(gè)化學(xué)勢(shì)處的缺陷形成能，自動(dòng)輸出缺陷形成能 v.s. 費(fèi)米能級(jí)的圖像。如下圖所示：

摻雜H的Ga2O3在p1處（Ga-rich）的缺陷形成能隨費(fèi)米能級(jí)的變化

摻雜H的Ga2O3在p2處（O-rich）的缺陷形成能隨費(fèi)米能級(jí)的變化

同時(shí)也會(huì)輸出各缺陷轉(zhuǎn)變能級(jí)的圖像。如下圖所示：

摻雜H的Ga2O3各缺陷的轉(zhuǎn)變能級(jí)

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審核編輯 ：李倩