DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導(dǎo)體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計(jì)算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導(dǎo)體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫和第一性原理軟件包，自動計(jì)算并輸出半導(dǎo)體的熱力學(xué)穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級，半導(dǎo)體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費(fèi)米能級，關(guān)鍵缺陷和雜質(zhì)誘導(dǎo)的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導(dǎo)體，DASP軟件可以計(jì)算給出如下性質(zhì)：熱力學(xué)穩(wěn)定性、元素化學(xué)勢空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級、各生長條件下的費(fèi)米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復(fù)合速率等。

本期將給大家介紹DASP 雙鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的快速計(jì)算預(yù)測 5.5.1.2 的內(nèi)容。

5.5.1.2. 計(jì)算與分析

host結(jié)構(gòu)的總能計(jì)算（與MP參數(shù)保持一致）：

TSC模塊將使用MaterialsProject數(shù)據(jù)庫提供的輸入?yún)?shù)（INCAR，KPOINTS，POTCAR）對用戶給定的原胞做結(jié)構(gòu)優(yōu)化和靜態(tài)計(jì)算，該計(jì)算得到的總能與MP數(shù)據(jù)庫的總能是可比的。此步驟是為了得到影響Cs2AgBiCl6穩(wěn)定性的關(guān)鍵雜相。通過目錄可以看到：

從Cs2AgBiCl6/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的運(yùn)行日志，即產(chǎn)生輸入文件、relaxation1、relaxation2、static、數(shù)據(jù)提取等步驟。

穩(wěn)定性與關(guān)鍵雜相快速分析：

TSC模塊將搜尋MP數(shù)據(jù)庫上所有與Cs2AgBiCl6相競爭的雜項(xiàng)，根據(jù)本步驟的輸出文件materials_info.yaml可以發(fā)現(xiàn)，所有考慮到的雜項(xiàng)包括：

通過DFT計(jì)算的Cs2AgBiCl6的總能與MP數(shù)據(jù)庫中雜相的總能，判斷出Cs2AgBiCl6是穩(wěn)定的。

隨后，程序?qū)⒂?jì)算獲取影響Cs2AgBiCl6穩(wěn)定性最關(guān)鍵的雜相，本例中包括Ag、Cs、Bi、Cl2、AgCl、CsAgCl2、Cs3BiCl6、CsAgCl3、Cl2Cs3Bi2Cl9 。在2tsc.out中可看到相關(guān)的信息：

同時，materials_info.yaml文件中也有此信息輸出：

host與雜相結(jié)構(gòu)的總能計(jì)算：

由于該目標(biāo)化合物是穩(wěn)定的，因此在確定關(guān)鍵雜相后，TSC模塊還做第二階段的分析與計(jì)算，即將根據(jù)用戶提供的贗勢路徑中的POTCAR文件，按level=1計(jì)算Cs2AgBiCl6及以上各類關(guān)鍵雜相的總能。2tsc.out如下：

若有發(fā)現(xiàn)存在任務(wù)計(jì)算出錯，可自行修改第一性計(jì)算所需相關(guān)參數(shù)，如INCAR或KPOINTS等文件內(nèi)容，然后再次運(yùn)行具體可參考常見問題板塊。

化學(xué)勢的計(jì)算：

根據(jù)DFT計(jì)算的總能，計(jì)算Cs2AgBiCl6的形成能和化學(xué)勢穩(wěn)定區(qū)間，TSC模塊給出8個化學(xué)勢的端點(diǎn)值，寫入dasp.in:

在2tsc.out可以看到程序執(zhí)行完畢的輸出：

對于三元與四元的化合物，TSC模塊將輸出穩(wěn)定區(qū)域圖像，及穩(wěn)定區(qū)域各端點(diǎn)處的化學(xué)勢。對于二維圖像，通過目錄可以看到：

目錄Cs2AgBiCl6/tsc/2d-figures/中的四個文件分別是兩次計(jì)算與分析過程中繪制的穩(wěn)定區(qū)域圖像以及圖像中各端點(diǎn)處的化學(xué)勢。

查看文件stable_2d.out與fig-Cs2AgBiCl6.png。圖fig-Cs2AgBiCl6.png的橫縱坐標(biāo)分別是圖中所標(biāo)識元素的化學(xué)勢，陰影區(qū)域則是目標(biāo)化合物的穩(wěn)定區(qū)域，其邊界的每一條線是相應(yīng)所標(biāo)識材料恰好處于形成與未形成的臨界情況下的化學(xué)勢曲線，這是第一次計(jì)算與分析過程輸出的圖像。

Cs2AgBiCl6的穩(wěn)定區(qū)域圖（來自MP數(shù)據(jù)庫）

查看文件stable_recalc_2d.out與fig-Cs2AgBiCl6_recalc.png，這是第二次計(jì)算與分析過程輸出的數(shù)據(jù)與圖像。

Cs2AgBiCl6的穩(wěn)定區(qū)域圖（來自第二階段計(jì)算）

對于三維圖像，通過目錄可以看到：

目錄Cs2AgBiCl6/tsc/3d-figures/中的四個文件分別是兩次計(jì)算與分析過程中繪制的穩(wěn)定區(qū)域圖像以及圖像中各端點(diǎn)處的化學(xué)勢。

查看文件stable.out與fig-Cs2AgBiCl6_3d.png。圖fig-Cs2AgBiCl6_3d.png中所標(biāo)識三種元素的化學(xué)勢構(gòu)成三個坐標(biāo)軸，紅色線條包圍區(qū)域?yàn)镃s2AgBiCl6的三維穩(wěn)定區(qū)域，這是第一次計(jì)算與分析過程輸出的圖像，該區(qū)域各點(diǎn)坐標(biāo)可通過文件stable.out獲取。

Cs2AgBiCl6的三維穩(wěn)定區(qū)域圖（來自MP數(shù)據(jù)庫）

查看文件stable_recalc_3d.out與fig-Cs2AgBiCl6_3d_recalc.png，這是第二次計(jì)算與分析過程輸出的數(shù)據(jù)與圖像。

Cs2AgBiCl6的三維穩(wěn)定區(qū)域圖（來自第二階段計(jì)算）

審核編輯 ：李倩