0 1引言

利用分子器件實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)電子元件的基本功能已被認(rèn)為是分子電子學(xué)的研究目標(biāo)，因而該研究領(lǐng)域備受關(guān)注，并發(fā)現(xiàn)了許多有趣的物理特性，如分子整流、分子開關(guān)，以及負(fù)微分電阻（Negative Differential Resistance，NDR）特性等。有研究表明具有NDR特性的分子器件可用于實(shí)現(xiàn)極低靜態(tài)功耗和極高密度的存儲(chǔ)單元，且低偏壓、高峰谷電流比（PVR）的分子NDR器件可用于DRAM記憶單元的局域刷新。因此，低偏壓、高PVR的分子NDR器件具有廣闊的應(yīng)用前景，該種特性分子器件是本項(xiàng)目主要研究內(nèi)容。

為獲得具有上述特性的分子NDR器件，一方面要探尋具有優(yōu)良特性的中心分子，另一方面也需探索電極對(duì)分子器件輸運(yùn)特性產(chǎn)生的影響。前期調(diào)研工作表明芳香分子的導(dǎo)電性與其內(nèi)稟芳香性負(fù)相關(guān)，吡啶分子中含有的氮元素降低了分子的芳香性，提高了其導(dǎo)電性。此外，石墨烯納米帶（GNR）列為具有彈道傳輸、電遷移電阻等優(yōu)良特性的互連材料，同時(shí)調(diào)研發(fā)現(xiàn)僅通過控制石墨烯形變狀態(tài)即可調(diào)控其輸運(yùn)特性?；谏鲜稣{(diào)研，項(xiàng)目計(jì)劃構(gòu)建以2-苯基吡啶分子為中心區(qū)分子，以鋸齒型石墨烯納米帶（ZGNR）為電極構(gòu)建分子器件，采用非平衡格林函數(shù)(NEGF)結(jié)合密度泛函理論(DFT)探究ZGNR電極彎折角度的變化對(duì)器件NDR特性的調(diào)控作用，探討獲得低偏壓、高PVR的分子NDR器件物理規(guī)律，以期為深入理解分子器件電子輸運(yùn)特性及其調(diào)控和實(shí)際應(yīng)用提供有益的參考。

0 2成果簡介

采用非平衡格林函數(shù)結(jié)合密度泛函理論探討了以鋸齒型石墨烯納米帶為電極，2-苯基吡啶分子為中心區(qū)的分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)。計(jì)算結(jié)果表明，器件具有負(fù)微分電阻特性，且電極的彎折能夠調(diào)控該特性，進(jìn)而獲得低峰值電壓、高電流峰谷比的負(fù)阻特性。分析認(rèn)為，電極彎折導(dǎo)致器件中心吡啶分子與電極間耦合力減弱，而耦合力的強(qiáng)弱反應(yīng)了兩者間電子波函數(shù)交疊的變化，與耦合力密切相關(guān)的透射系數(shù)對(duì)外加偏置電壓的變化敏感，由于耦合力減弱，低外加偏壓下器件透射系數(shù)大幅變化，導(dǎo)致負(fù)阻特性對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間向低電壓方向移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了器件負(fù)微分電阻特性的調(diào)控。其中電極彎折角度為15°時(shí)，器件的電流峰谷比值最大為7.83，峰值電壓為0.1V。本文工作表明，鋸齒型石墨烯納米帶為電極的2-苯基吡啶分子器件表現(xiàn)出了負(fù)微分電阻的可調(diào)控性，其具有的低偏置峰值電壓(0.1V)、高電流峰谷比的負(fù)阻特性在低功耗分子電子器件領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。

0 3圖文導(dǎo)讀

圖1 2-苯基吡啶分子器件結(jié)構(gòu)圖，圖中所示θ為石墨烯電極彎折角度

圖2 器件M1-M4的I-V特性曲線圖

圖3 器件M1-M4在+0.1V、+0.2V、+0.6V、+0.8V和+1.0V的透射譜圖

圖4 平衡態(tài)下（Vb=0）器件M1-M4的透射譜圖

圖5 平衡態(tài)下（Vb=0）器件M1-M4的態(tài)密度圖（a）及Ef處的實(shí)空間散射態(tài)分布圖（b）

表1器件M1-M4的峰值電流（Ip）、谷值電流（Iv）、峰谷電流比（PVR）、峰值電壓（Vp）

表2平衡態(tài)下器件電極和中心分子在Ef處投影態(tài)密度值及其在總態(tài)密度降低值的貢獻(xiàn)

表3器件M1-M4在零偏壓、+0.1V、+0.2V、+0.6V和+1.0V下散射態(tài)實(shí)空間分布圖，色坐標(biāo)參考圖5(b)

0 4小結(jié)

本文采用鴻之微Nanodcal軟件探討了鋸齒型石墨烯納米帶（ZGNR）電極彎折對(duì)2-苯基吡啶分子器件負(fù)微分電阻特性的調(diào)控機(jī)理。由I-V特性及透射譜隨偏壓的變化說明，器件具有NDR特性，且ZGNR電極彎折能夠調(diào)控NDR特性，提升器件的負(fù)阻性能。分析認(rèn)為，ZGNR電極彎折后器件的2-苯基吡啶分子與ZGNR電極間耦合減弱，弱耦合條件下，外加偏壓后器件的透射系數(shù)因能級(jí)的移動(dòng)和偏壓的變化而產(chǎn)生大幅波動(dòng)，故器件M2-M4在外加低偏置電壓（0.1V或0.2V）處即出現(xiàn)大的透射系數(shù)，產(chǎn)生峰值電流Ip，降低了器件的Vp值，且增大了PVR值，NDR對(duì)應(yīng)的電壓區(qū)間向低偏壓方向移動(dòng)。

平衡態(tài)下器件M1-M4的透射譜、態(tài)密度和散射態(tài)實(shí)空間分布圖解釋了ZGNR電極彎折后器件的中心分子與電極間的耦合減弱，由投影態(tài)密度計(jì)算結(jié)果解釋了二者間耦合減弱是源于ZGNR電極彎折。電極彎折改變了中心分子與電極間電子的相互作用，使兩者間的波函數(shù)交疊發(fā)生變化是器件中心2-苯基吡啶分子與ZGNR電極間耦合減弱的主因。因此，分子器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)不僅取決于中心分子和電極的固有特性，兩者間耦合強(qiáng)弱的變化對(duì)其輸運(yùn)特性也產(chǎn)生顯著影響。本文中高對(duì)稱結(jié)構(gòu)的分子器件，通過控制電極彎折角度能夠調(diào)控中心分子與電極間耦合的強(qiáng)弱進(jìn)而影響了器件的輸運(yùn)特性。

ZGNR電極彎折后，器件M2-M4的NDR均較M1表現(xiàn)出Vp減小，PVR增大，其中電極彎折角度為15°時(shí)，器件M2的PVR值最大為12.84，Vp值減小至0.1V，其所獲得的低Vp、高PVR的負(fù)阻特性在低功耗分子電子領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。

審核編輯：劉清