近日，東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院、江蘇省富碳材料器件工程研究中心張?jiān)〗淌谡n題組在新型拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)氮化碳和自適應(yīng)生物傳感方面取得重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“Adaptable Graphitic C6N6-Based Copper Single-Atom Catalyst for Intelligent Biosensing”為題在國際著名期刊《自然·通訊》（Nature Communications）上在線發(fā)表。

具有自適應(yīng)能力的化學(xué)傳感器經(jīng)常出現(xiàn)在科幻影片中，能夠?yàn)?a target="_blank">機(jī)器人、腦機(jī)接口和物聯(lián)網(wǎng)等智能人工設(shè)備中提供集成度更高的動態(tài)環(huán)境或者外界刺激信息。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，尋找具有多反應(yīng)催化途徑并且可以增益調(diào)控的催化劑是關(guān)鍵。然而，不同的反應(yīng)途徑對反應(yīng)溫度、pH和溶劑等條件不盡一致，并且它們之間往往還存在互相干擾的問題，阻礙了多種催化途徑的協(xié)同工作。

氮化碳作為一種無金屬半導(dǎo)體，具有可調(diào)的共軛重復(fù)單元和空腔結(jié)構(gòu)以及豐富的孤對電子，因而可以作為骨架構(gòu)建金屬單原子催化劑，目前已被廣泛應(yīng)用于人工光合成和仿生催化領(lǐng)域。這些反應(yīng)具有一個(gè)共同點(diǎn)，即氮化碳在相似條件下通過不同的活性氧途徑實(shí)現(xiàn)了底物的催化氧化。因此，利用氮化碳催化氧化途徑的多樣性和反應(yīng)條件的類似性，有望為解決上述挑戰(zhàn)提供一個(gè)研究思路。

基礎(chǔ)反應(yīng)、增益反應(yīng)和自適應(yīng)葡萄糖傳感原理圖

鑒于此，東南大學(xué)張?jiān)F(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種銅單原子催化劑（CuSAC6N6），它由電子供體-π-受體橋聯(lián)的新型拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)氮化碳（C6N6）和銅原子構(gòu)成。CuSAC6N6不僅可以通過結(jié)合態(tài)銅-氧中間體途徑實(shí)現(xiàn)基礎(chǔ)氧化反應(yīng)，還可以在相同條件下通過光激活游離態(tài)自由基途徑引發(fā)第二條增益反應(yīng)。

CuSAC6N6獨(dú)特的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)以及電子給體-π-受體橋聯(lián)官能團(tuán)促進(jìn)了分子內(nèi)電荷的分離和遷移，從而排除了上述兩種催化途徑之間電子轉(zhuǎn)移的干擾問題。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明了CuSAC6N6不僅具有優(yōu)異的基礎(chǔ)活性，并且在室內(nèi)照明燈照射下，還可以獲得高達(dá)3.6倍的增益效應(yīng)。

基于CuSAC6N6的自適應(yīng)能力，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步構(gòu)建了體外智能切換靈敏度和線性檢測范圍的葡萄糖智能生物傳感器?？紤]到光照優(yōu)異的時(shí)空分辨率和高度可控性，該研究報(bào)道的自適應(yīng)生物傳感器將為智能人工設(shè)備提供集成度更高的動態(tài)化學(xué)傳感界面。

本工作的第一和共同第一作者分別為東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的博士生洪卿和楊宏，通訊作者為張?jiān)〗淌诤蜕蚱G飛教授，東南大學(xué)為該工作的唯一完成單位，該工作得到了國家自然科學(xué)基金的資助。

審核編輯：劉清